软糖来回答罗：通过System.Diagnostics命名空间下的Process类来关闭程序的进程
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Dim 进程集合 = Process.GetProcessesByName("进程名称")
For Each 进程 In 进程集合
进程.Kill()
'进程.Close() '或者使用关闭
Next
也可以先获取所有进程，再来判断这些进程的名称ProcessName
Dim 获取本地所有进程 = Process.GetProcesses()
For Each 进程 In 获取本地所有进程
If 进程.ProcessName = "explorer.exe" Then 进程.Kill()
Next
好像不难吧？
我放进了Button1的Click事件里。
Private Sub Button1_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles Button1.Click
On Error GoTo Errmessages '在做系统操作时加排错标签是个好习惯
Dim TargetName As String = "ibmdict" '存储进程名为文本型，注：进程名不加扩展名
Dim TargetKill() As Process = Process.GetProcessesByName(TargetName) '从进程名获取进程
Dim TargetPath As String '存储进程路径为文本型
If TargetKill.Length 1 Then '判断进程名的数量，如果同名进程数量在2个以上，用For循环关闭进程。
For i = 0 To TargetKill.Length - 1
TargetPath = TargetKill(i).MainModule.FileName
TargetKill(i).Kill()
Next
ElseIf TargetKill.Length = 0 Then '判断进程名的数量，没有发现进程直接弹窗。不需要的，可直接删掉该If子句
MsgBox("没有发现进程！")
Exit Sub
ElseIf TargetKill.Length = 1 Then '判断进程名的数量，如果只有一个，就不用For循环
TargetKill(0).Kill()
End If
MsgBox("已终止" TargetKill.Length "个进程") '弹窗提示已终止多少个进程
Errmessages: ‘定义排错标签
If Err.Description Nothing Then ’判断有无错误，如果有，则 ↓
MsgBox(Err.Description) '当出现错误时，弹窗提示
End If
End Sub
可根据需要自行修改，这个备注够完善了吧？不会的再Hi我。
主窗体代码调用Me.close不就可以了吗？或者在任意代码处调用Application.Exit()。如果不起作用的话是因为你在窗体关闭的事件中调用了e.Handle=True
